Ecological health risk assessment of farmland surface soil heavy metals in Dashetai, Ulat Front Banner, Inner Mongolia

YUAN Shuai, ZHANG Siyuan, ZHANG Xueqiong, YUAN Guoli, WANG Yongliang, BIAN Peng, TAI Surigala. 2024. Ecological health risk assessment of farmland surface soil heavy metals in Dashetai, Ulat Front Banner, Inner Mongolia[J]. Geology in China, 51(5): 1686-1700. doi: 10.12029/gc20220302002

Citation:

YUAN Shuai, ZHANG Siyuan, ZHANG Xueqiong, YUAN Guoli, WANG Yongliang, BIAN Peng, TAI Surigala. 2024. Ecological health risk assessment of farmland surface soil heavy metals in Dashetai, Ulat Front Banner, Inner Mongolia[J]. Geology in China, 51(5): 1686-1700. doi: 10.12029/gc20220302002

Ecological health risk assessment of farmland surface soil heavy metals in Dashetai, Ulat Front Banner, Inner Mongolia

1.
Hohhot General Survey of Natural Resources Center, China Geological Survey, Hohhot 010010, Inner Mongolia, China
2.
Innovation Base for Water Resource Exploration and Eco−environmental Effects in the Daheihe Basin of the Yellow River, Hohhot 010010, Inner Mongolia, China
3.
School of Water Resources and Environment, China University of Geosciences, Beijing 100083, China
4.
School of Earth Sciences and Resources, China University of Geosciences, Beijing 100083, China
5.
Department of Science, Inner Mongolia Agricultural University, Hohhot 010018, Inner Mongolia, China

Fund Project: Supported by the project of China Geological Survey (No.DD20211591).

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Author Bio: YUAN Shuai, male, born in 1991, engineer, mainly engaged in geological environment research; E-mail: yuanshuaicugb@163.com
Corresponding authors: ZHANG Siyuan, male, born in 1991, engineer, mainly engaged in comprehensive survey of natural resources; E-mail: zhangsy5@qq.com; ZHANG Xueqiong, female, born in 1990, lecturer, mainly engaged in environmental earth chemistry; E-mail:lxyzxq@imau.edu.cn.

Received Date: 02 March 2022

Revised Date: 07 June 2022

Publish Date: 25 September 2024

Abstract

Abstract

This paper is the result of environmental geological survey engineering.
Objective
This study aims to evaluate the current status of heavy metal contamination in the soil of Dashetai, Ulat Front Banner. A comprehensive sampling campaign was conducted, involving the systematic collection of 845 topsoil samples, 30 crop samples, and 17 drinking water samples. The concentrations of eight heavy metals (Arsenic (As), Cadmium (Cd), Chromium (Cr), Copper (Cu), Mercury (Hg), Nickel (Ni), Lead (Pb), and Zinc (Zn)) were analyzed to assess the extent of contamination.
Methods
The levels of soil heavy metal contamination, ecological risk, and associated health risks in the study area were assessed using the geoaccumulation index method, the potential ecological hazard index method, and a health risk assessment model.
Results
The concentrations of heavy metals in the farmland soils of Dashetai are approximately equivalent to the background levels observed in the Hetao Plain. The assessment of potential ecological risks indicated that the heavy metal contamination in the soil predominantly posed slight to moderate ecological hazards. The human health risk assessment revealed that, through oral and dermal exposure, the soil's carcinogenic risk value was calculated to be 5.69 × 10⁻⁶, which exceeds the standard threshold of 10⁻⁶. However, this level of risk is considered to pose a minimal carcinogenic threat, one that is generally deemed acceptable by public health standards.
Conclusions
The distribution of mercury (Hg) is significantly influenced by anthropogenic activities, with areas of medium to high risk predominantly located in Dashetai. In contrast, the distribution of other elements is primarily governed by the parent materials of the soil. Moderate−risk areas for cadmium (Cd) are concentrated along the coast of Wuliangsu Lake. Arsenic (As) was identified as the primary contributor to the health risks associated with the consumption of vegetables, grains, and drinking water.
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1. 引　言

土壤是宝贵的自然资源之一，是人类赖以生存的物质基础。土壤作为农业生产的主要载体和生态环境的重要组成部分，其质量的优劣与人们的生活息息相关。然而，随着工业矿业活动的开展，土壤中的重金属含量逐年累积（刘勇等，2011；张又文等，2019；Liu et al.，2020；张义等，2022），造成土壤重金属污染（张小敏等，2014），其中，耕地土壤重金属污染已成为日益严重的生态问题（宋伟等，2013），不仅会影响到农业粮食作物的产量和质量，还会通过植物的新陈代谢进入食物链从而对人或动物造成伤害（汪洁等，2022）。同时，国内土壤重金属污染事故频发（Niu et al.，2013；Zhou et al.，2014），尤其是耕地土壤重金属污染已经引起国内外的广泛关注（蔡奎等，2016；尚二萍等，2018；鲍丽然等，2020）。

土壤作为重金属向大气、水体和有机体传播的主要介质，可通过经口摄入、呼吸和皮肤接触等暴露途径进一步影响人类健康（林荩等，2021；王昌宇等，2021；杨冰雪等，2021；刘同等，2022），因此重金属在耕地土壤中的过度累积会对人类健康和区域生态系统平衡产生较大的影响。目前，评价土壤重金属污染的方法很多，如：单因子指数、内梅罗综合指数、地累积指数、潜在生态风险评价和健康风险评价。其中，单因子指数法和地累计指数法可以评价重金属的污染程度，潜在生态风险评价和健康风险评价可以用来衡量重金属的污染风险（郭笑笑等，2011；曹胜伟等，2022；梁帅等，2023）。

大佘太地区属河套平原，位于阴山山脉与乌梁素海中间，主要由山前冲洪积平原和冲湖积凹陷两部分组成，同时也是内蒙古重要的商品粮和矿产基地（刘君等，2017）。该地区山前发育大小不等的冲洪积扇群，向南过渡为冲积湖积平原，西侧的乌梁素海为地下水的侧向排泄边界。由于地质与地貌特征的控制，该地区表层地质作用发育强烈，重金属元素具备迁移的地质条件，并存在局部富集的风险。同时，随着近年来人类活动影响逐渐增强，如农业区化肥的大量使用，山区玉石、铁矿等矿业活动频繁，以及居住区燃煤取暖等行为，导致该地区重金属等污染元素存在人为影响与扩散的可能，土壤质量有待于进一步研究评价。针对河套地区以冲洪积物为母质的农田土壤，目前对其可能存在的重金属污染分析和评价关注较少，且大佘太地区暂未开展农田土壤重金属污染的系统性调查评价。因此，本文利用该地区农用地表层土壤样品数据，采用地累积指数法、潜在生态危害指数法和健康风险评估模型等方法，系统研究土壤重金属分布特征与污染程度，开展潜在生态风险和人体健康风险评价，分析元素来源与富集原因，为研究区生态环境保护、居民健康以及土壤重金属来源解析等提供了科学依据。

2. 研究区概况

乌拉特前旗大佘太地区位于河套平原东缘，东北靠阴山山脉（色尔腾山），西南临乌梁素海（图1）。研究区地形总体为东北高西南低，地貌以平原为主，总面积为213.62 km²。区内水系属黄河流域，乌苏图勒河为研究区主要的地表水系，该河为季节性河流，平常河床干涸无水，河流从色尔滕山出山后形成了较大了冲积扇，河水穿过研究区汇入乌梁素海。土壤类型以灌淤栗钙土和淡栗钙土为主，成土母质主要为冲洪积与冲湖积物。区内属中温带大陆性季风气候，日照充足，积温较多，昼夜温差大，雨水集中，雨热同期。历年平均日照时数为3130 h，年平均气温为5.6℃，无霜期100~145 d，年降水量在180 mm，主要集中在6—9月，占全年降水量的78.9%；年蒸发量2365 mm，封冻期4个月，年平均风速1.6 m/s。农田的主要类型为水浇地，灌溉水主要为地下水，种植作物以玉米、向日葵、辣椒为主。当地居民饮水均为地下水，粮食作物主要为自家种植的小麦和玉米，蔬菜大部分为自家种植，饮食结构为自产自销。大佘太镇是乌拉特前旗重要的产粮基地，已入选“2021年农业产业强镇创建名单”。

图 1. 研究区位置图

Figure 1. Geographic location of the study area

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3. 材料与方法

3.1 样品采集与测试

本次工作共采集土壤样品845件，农作物样品30件（玉米17件，辣椒13件），饮用水17件（图2）。土壤样品采用网格化布设，采样密度为4 点/km²，结合地块形状采用“梅花”形布设，在中心点位附近30 m范围内5处（1个主坑，4个副坑）分别采集0~20 cm 的表层土壤样品，使用木铲直接采取样品，各分样点土壤掰碎，挑出根系、秸秆、石块等杂物，充分混合后，留取 1.0~1.5 kg 装入样品袋。土壤样品在通风良好的场地进行自然风干、压碎，将样品全部通过2 mm的尼龙筛，充分混匀后将一部分样品送实验室分析。研究区的玉米和辣椒样品以 0.1~0.2 hm²为采样单位，选取10~20棵植株混合成1件样品; 农作物样品采集均为多点组合，确保样品的代表性。玉米鲜样脱粒后进行自然风干脱水处理，送实验室分析测试。辣椒样品鲜样用无色聚乙烯塑料袋密封后，送实验室进行低温冷冻干燥制样后进行检测。饮用水样品采自居民家井水。饮用水样品用聚乙烯塑料瓶采集，在采集前用采样点处的水洗涤样瓶和瓶塞3次。每个饮用水共采集样品8瓶，其中1瓶为原水，其余7瓶按照《地下水环境监测技术规范》（HJ 164—2020）要求添加固定剂后送实验室供测定。

图 2. 研究区采样点分布图

Figure 2. Distribution of sampling sites of in the study area

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本次工作的样品测试工作由四川省地质矿产勘查开发局成都综合岩矿测试中心完成，土壤样品中的Pb、Zn采用X射线荧光光谱法（XRF）测试，Mn采用等离子光谱法（ICP−AES）测试，Cu、Ni采用电感耦合等离子体质谱法（ICP−MS）测试，As、Hg采用原子荧光光谱法（AFS）测试，Ag采用发射光谱法（ES）测试，pH采用pH计电极法（ISE）测试；饮用水中的As、Hg采用原子荧光光谱法（AFS）测试，Cd、Ni、Cu、Pb、Zn采用电感耦合等离子体质谱法（ICP−MS）测试，Cr⁶⁺采用比色法测试；农作物样品中的Hg采用原子荧光光谱法（AFS）测试，As、Cd、Ni、Cu、Pb、Zn采用电感耦合等离子体质谱法（ICP−MS）测试。测试时，采用国家一级标准物质进行控制分析准确度和精密度，所有监控样测试分析准确度和精密度均在监控允许范围内，各分析指标的分析检出限要求等于或小于相关规范要求，所取得数据均通过中国地质调查局质量验收，数据真实可靠。

3.2 评价方法

3.2.1 土壤重金属污染级别

采用德国科学家 Muller（1969）提出的地累积指数法，评价土壤重金属的污染水平，该方法广泛应用于污染重金属污染分级评价（于云江等，2010；赵庆令等，2015；张亚群等，2019；汪洁等，2022），计算公式为：

${I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}}\text={\mathrm{l}\mathrm{o}\mathrm{g}}_{2}\frac{{C}_{n}}{{\mathrm{k}}\times {C}_{n}^{i}}$

(1)

式（1）中： ${I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}}$ 表示地累积指数， ${C}_{n}$ 表示土壤中重金属元素的实测值， ${C}_{n}^{i}$ 表示土壤重金属元素的背景值，此处选择河套地区的土壤环境背景值（王喜宽等，2007）， ${\mathrm{k}}$ 为修正系数，一般为1.5。重金属地累积指数 ${I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}}$ 分级标准： ${I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}}\leqslant 0$ 为无污染水平； $0 < I_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}}\leqslant 1$ 为轻污染水平； ${1 < I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}}\leqslant 2$ 为中污染水平； ${2 < I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}}\leqslant 3$ 为中—重污染水平； ${3 < I}_{\mathrm{g}eo}\leqslant 4$ 为重污染水平； ${4 < I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}}\leqslant 5$ 为重—极重污染水平； ${ I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} > 5$ 为极重污染水平（Forstner et al.，1993）。

3.2.2 土壤重金属潜在生态风险

潜在生态指数法是目前最为常用的评价土壤重金属污染程度的方法之一（Hakanson，1980），该方法将重金属的含量、重金属的生态效应、环境效应和毒理学效应均联系起来（李一蒙等，2015；陆金和赵兴青，2017；刘瑞雪等，2019；鲍丽然等，2020；陈继平等，2021；郭俊刚等，2021）。其相关公式如下：

${\mathrm{R}\mathrm{I}}\text=\sum _{i=1}^{n}{E}_{r}^{i}\text=\sum _{i=1}^{n}\left({T}_{r}^{i}\times {C}_{f}^{i}\right)\text=\sum _{i=1}^{n}\left({T}_{r}^{i}\times \frac{{C}_{i}}{{C}_{n}^{i}}\right)$

(2)

式（2）中： ${E}_{r}^{i}$ 为重金属的单项潜在生态风险指数； ${C}_{f}^{i}$ 为重金属的单项污染指数； $\mathrm{R}\mathrm{I}$ 为综合潜在生态风险指数，即潜在风险系数之和； ${T}_{r}^{i}$ 为单个污染物的毒性响应系数； ${C}_{i}$ 为土壤中污染物的实测浓度，mg/kg； ${C}_{n}^{i}$ 为参比值，通常为一个地区土壤重金属背景值，此处选择河套地区的土壤环境背景值。 ${T}_{r}^{i}$ 为某重金属的毒性响应参数，各重金属毒性系数为：Zn=1< Cr=2< Cu=Ni=Pb=5< As=10< Cd=30< Hg=40（Hakanson，1980；徐争启等，2008）。潜在生态风险指数法评价分级标准： ${E}_{r}^{i} < 40$ ， $\mathrm{R}\mathrm{I} < 150$ 为轻微级别； $40\leqslant {E}_{r}^{i} < 80$ ， $150\leqslant \mathrm{R}\mathrm{I} < 300$ 为中等级别； $80\leqslant {E}_{r}^{i} < 160$ ， $300\leqslant \mathrm{R}\mathrm{I} < 600$ 为强级别； $160\leqslant {E}_{r}^{i} < 320$ ， $600\leqslant \mathrm{R}\mathrm{I} < 1200$ 为很强级别； ${E}_{r}^{i} \geqslant 320$ ， $\mathrm{R}\mathrm{I} \geqslant 1200$ 为极强级别。

3.2.3 土壤重金属致癌风险

鉴于土壤的粒径组成特征及其扩散方式，口鼻吸入、经口摄入和皮肤接触是研究区土壤暴露于人体的主要途径（阿地拉·艾来提等，2020；方晴等，2021；杨冰雪等，2021；宋绵等，2022）。为使评价结果更贴近实情，土壤健康模型公式及参数主要参照《建设用地土壤污染风险评估技术导则》（HJ 25.3—2019）确定，经口摄入、经口鼻吸入和经皮肤接触的三种日均暴露量评价模型（李文鹏等，2024）分别见公式：

${\mathrm{O}\mathrm{I}\mathrm{S}\mathrm{E}\mathrm{R}}_{{n}}\text=\frac{\text{OSIR×E}{\mathrm{F}}_{\mathrm{s}}\text{×E}{\mathrm{D}}_{\mathrm{s}}\text{×}{\text{ABS}}_{0}}{\text{BW×}{\text{AT}}_{\mathrm{s}}}\text{×1}{\text{0}}^{{-6}}$

(3)

$\begin{split} & {\mathrm{P}\mathrm{I}\mathrm{S}\mathrm{E}\mathrm{R}}_{{n}}=\\ & \frac{{\mathrm{P}\mathrm{M}}_{10}\times \mathrm{D}\mathrm{A}\mathrm{I}\mathrm{R}\times \mathrm{P}\mathrm{I}\mathrm{A}\mathrm{F}\times \mathrm{E}{\mathrm{D}}_{\mathrm{s}}\times \left(\mathrm{f}\mathrm{s}\mathrm{p}\mathrm{o}\times \mathrm{E}\mathrm{F}_{\mathrm{o}}+\mathrm{f}\mathrm{s}\mathrm{p}\mathrm{i} \times \mathrm{E}\mathrm{F}_{\mathrm{i}}\right)}{\mathrm{B}\mathrm{W}\times {\text{AT}}_{\mathrm{s}}}\\ & \text{×1}{\text{0}}^{{-6}} \end{split}$

(4)

${\mathrm{D}\mathrm{C}\mathrm{S}\mathrm{E}\mathrm{R}}_{{n}}\text=\frac{\text{SAE×SSAR×}{\mathrm{A}\mathrm{B}\mathrm{S}}_{\mathrm{d}}\text{×E}{\mathrm{F}}_{\mathrm{s}}\text{×E}{\mathrm{D}}_{\mathrm{s}}\text{×E}}{\text{BW×}{\text{AT}}_{\mathrm{s}}}\text{×1}{\text{0}}^{{-6}}$

(5)

式中参数含义、参考值及出处详见表1。

表 1. 健康风险评价模型暴露因子参数

Table 1. Exposure factor parameters of health risk assessment mode

符号	参数	单位	参考值
${\mathrm{O}\mathrm{I}\mathrm{S}\mathrm{E}\mathrm{R}}_{n}$	非致癌（致癌）效应下经口摄入土壤暴露量	—	—
${\mathrm{P}\mathrm{I}\mathrm{S}\mathrm{E}\mathrm{R}}_{n}$	非致癌（致癌）效应下吸入土壤颗粒暴露量	—	—
${\mathrm{D}\mathrm{C}\mathrm{S}\mathrm{E}\mathrm{R}}_{n}$	非致癌（致癌）效应下皮肤接触土壤暴露量	—	—
$\mathrm{O}\mathrm{I}\mathrm{S}\mathrm{R}$	每日摄入土壤量	mg/d	100^Ⅰ
$\text{E}{\mathrm{D}}_{s}$	暴露时长	a	25^Ⅰ
$\text{E}{\mathrm{F}}_{s}$	暴露频率	d/a	250^Ⅰ
${\text{ABS}}_{0}$	经口摄入吸收效率因子	无量纲	1^Ⅰ
BW	平均体重	kg	61.8^Ⅰ
${\text{AT}}_{\mathrm{s}}$	非致癌（致癌）效应平均时长	d	27740^Ⅰ（致癌）9125^Ⅰ（非致癌）
$\mathrm{D}\mathrm{A}\mathrm{I}\mathrm{R}$	每日空气呼吸量	m³/d	14.5^Ⅰ
${\mathrm{P}\mathrm{M}}_{10}$	空气中可吸入悬浮颗粒物总量	mg/m³	0.119^I
PIAF	吸入土壤颗粒物在体内滞留比例	无量纲	0.75^Ⅰ
$\mathrm{f}\mathrm{s}\mathrm{p}\mathrm{i}$	室内空气中来自土壤的颗粒物所占比例	无量纲	0.8^Ⅰ
EF_i	室内暴露频率	d/a	187.5^Ⅰ
$\mathrm{f}\mathrm{s}\mathrm{p}\mathrm{o}$	室外空气中来自土壤的颗粒物所占比例	无量纲	0.5^Ⅰ
EF_o	室外暴露频率	d/a	62.5^Ⅰ
$\text{SAE}$	皮肤暴露面积	cm²	3033^II
$\text{SSAR}$	皮肤表面土壤黏附系数	mg/cm²	0.2^Ⅰ
${\mathrm{A}\mathrm{B}\mathrm{S}}_{{{\mathrm{d}}}}$	皮肤接触吸收效率因子	无量纲	0.001^Ⅰ（镉）0.03^Ⅰ（砷）
E	每日皮肤接触事件频率	次/d	1^Ⅰ
RfD	不同途径参考剂量	mg/(kg·d)	见表2
RfD_o	经口摄入参考剂量	mg/(kg·d)	见表2
RfD_i	呼吸吸入参考剂量	mg/(kg·d)	见表2
RfD_d	皮肤接触参考剂量	mg/(kg·d)	见表2
SF	不同途径的致癌斜率因子	(kg·d)/mg	见表2
SF_o	经口摄入的致癌斜率因子	(kg·d)/mg	见表2
SF_d	皮肤接触的致癌斜率因子	(kg·d)/mg	见表2
SF_i	呼吸吸入的致癌斜率因子	(kg·d)/mg	见表2
注：Ⅰ为引用自《建设用地土壤污染风险评估技术导则》（HJ 25.3—2019）；Ⅱ为根据《建设用地土壤污染风险评估技术导则》（HJ25.3—2019）计算得出。

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非致癌效应的计算见公式（6）， ${\mathrm{H}\mathrm{Q}}_{n}$ 为土壤某种重金属n在所有暴露途径下的危害商， ${\mathrm{HQ}}_{{\mathrm{ois}}_{_n}}$ 、 ${\mathrm{HQ}}_{{\mathrm{dcs}}_{_n}}$ 、 ${\mathrm{HQ}}_{{\mathrm{pis}}_{_n}}$ 分别为经口摄入、皮肤接触、吸入土壤颗粒途径的危害商， ${C}_{{n}}$ 为重金属n实测含量值，SAF为暴露于土壤的参考剂量分配系数，参考值为0.50（引用自HJ 25.3—2019），其他参数见表1和表2。多种重金属元素的危害商之和为 $\mathrm{H}\mathrm{I}$ ，当 $\mathrm{H}{\mathrm{Q}}_{n} \mathrm{或} \mathrm{H}\mathrm{I} < 1$ 时，表示无非致癌健康风险，当 $\mathrm{H}{\mathrm{Q}}_{n}\mathrm{或}\mathrm{H}\mathrm{I}\geqslant 1$ 表明对人体健康产生影响的可能性大； $\mathrm{H}\mathrm{I}\geqslant 10$ 时，表明存在慢性毒性效应，且值越大，风险越高（林荩等，2021；余飞等，2022）。

表 2. 土壤重金属不同暴露途径的RfD和SF

Table 2. RfD and SF values for different exposure pathways of soil heavy metals

重金属元素	参考剂量/(mg/(kg·d))						致癌斜率因子/((kg·d)/mg)
重金属元素	${\mathrm{R}\mathrm{f}\mathrm{D}}_{{\mathrm{o}}}$	数据来源	${\mathrm{R}\mathrm{f}\mathrm{D}}_{\mathrm{i}}$	数据来源	${\mathrm{R}\mathrm{f}\mathrm{D}}_{\mathrm{d}}$	数据来源	${\mathrm{S}\mathrm{F}}_{{\mathrm{o}}}$	数据来源	${\mathrm{S}\mathrm{F}}_{\mathrm{i}}$	数据来源	${\mathrm{S}\mathrm{F}}_{\mathrm{d}}$	数据来源
As	3.00×10⁻⁴	I	3.52×10⁻⁶	II	3.00×10⁻⁴	II	1.50	I	1.83×10⁻²	II	1.50	II
Cd	1.00×10⁻³	I	2.35×10⁻⁶	II	2.50×10⁻⁵	II			7.06	II
Cr	3.00×10⁻³	I	2.35×10⁻⁵		7.5×10⁻²	II			4.71×10⁻²	II
Cu	4.00×10⁻²	I			4.00×10⁻²	II
Hg	3.00×10⁻⁴	I	7.04×10⁻⁵	II	2.10×10⁻⁵	II
Ni	2.00×10⁻²	I	2.11×10⁻⁵	II	8.00×10⁻⁴	II			1.11	II
Zn	3.00×10⁻¹	I			3.00×10⁻¹	II
注：Ⅰ为引用自HJ《建设用地土壤污染风险评估技术导则》（HJ 25.3—2019）； Ⅱ为根据《建设用地土壤污染风险评估技术导则》（HJ 25.3—2019）计算得出。

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致癌效应计算见公式（7）， ${\text{CR}}_{{n}}$ 为重金属n的总致癌风险指数， ${{\mathrm{C}\mathrm{R}}_{\mathrm{o}\mathrm{i}\mathrm{s}}}_{_n}$ 、 ${{\mathrm{C}\mathrm{R}}_{\mathrm{d}\mathrm{c}\mathrm{s}}}_{_n}$ 、 ${\mathrm{CR}}_{{\mathrm{ois}}_{_n}}$ 分别为经口摄入、皮肤接触、吸入土壤颗粒途径的致癌风险指数。为了更清楚地评价研究区的重金属致癌风险，本文对土壤重金属致癌风险进行划分，具体分级标准如表3所示（张利瑞等，2022）。

表 3. 土壤重金属致癌风险的分级标准

Table 3. Classification standard of carcinogenic risk of soil heavy metals

等级	$\mathrm{C}\mathrm{R}$	致癌风险
1	$\mathrm{C}\mathrm{R}\leqslant {10}^{-6}$	无风险
2	${10}^{-6} < \mathrm{C}\mathrm{R}\leqslant {10}^{-5}$	低风险，可接受
3	${10}^{-5} < \mathrm{C}\mathrm{R}\leqslant {10}^{-4}$	中风险，可接受
4	$\mathrm{C}\mathrm{R} > {10}^{-4}$	有，不可接受

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$\begin{split} & {\mathrm{H}\mathrm{Q}}_{{n}}\text={{\mathrm{H}\mathrm{Q}}_{\mathrm{o}\mathrm{i}\mathrm{s}}}_{_{n}}\text+{{\mathrm{H}\mathrm{Q}}_{\mathrm{d}\mathrm{c}\mathrm{s}}}_{_{n}}\text+{\mathrm{HQ}}_{{\mathrm{pis}}_{_n}}\text=\frac{{\mathrm{O}\mathrm{I}\mathrm{S}\mathrm{E}\mathrm{R}}_{{n}}\times {\mathrm{C}}_{{n}}}{{\mathrm{R}\mathrm{f}\mathrm{D}}_{{\mathrm{o}}}\times \mathrm{S}\mathrm{A}\mathrm{F}}+\\ & \frac{{\mathrm{D}\mathrm{C}\mathrm{S}\mathrm{E}\mathrm{R}}_{{n}}\times {\mathrm{C}}_{{n}}}{{\mathrm{R}\mathrm{f}\mathrm{D}}_{\mathrm{d}}\times \mathrm{S}\mathrm{A}\mathrm{F}}+\frac{{\mathrm{P}\mathrm{I}\mathrm{S}\mathrm{E}\mathrm{R}}_{{n}}\times {\mathrm{C}}_{{n}}}{{\mathrm{R}\mathrm{f}\mathrm{D}}_{\mathrm{i}}\times \mathrm{S}\mathrm{A}\mathrm{F}} \end{split}$

(6)

$\text{HI}=\sum _{{i}=1}^{{n}}\mathrm{H}\mathrm{Q}$

(7)

$\begin{split} & {\text{CR}}_{{n}} = {{\mathrm{C}\mathrm{R}}_{\mathrm{o}\mathrm{i}\mathrm{s}}}_{_n}\text+{{\mathrm{C}\mathrm{R}}_{\mathrm{d}\mathrm{c}\mathrm{s}}}_{_n}\text+{\mathrm{CR}}_{{\mathrm{pis}}_{_n}}\text={\mathrm{O}\mathrm{I}\mathrm{S}\mathrm{E}\mathrm{R}}_{\mathrm{c}\mathrm{a}}\text{×}{{\mathrm{S}\mathrm{F}}_{0}}_{n}\text{×}{\text{C}}_{{n}}+\\ &{\mathrm{D}\mathrm{C}\mathrm{S}\mathrm{E}\mathrm{R}}_{{n}}\text{×}{{\mathrm{S}\mathrm{F}}_{\mathrm{d}}}_{_n}\text{×}{\text{C}}_{{n}}+{{\mathrm{PISER}}}_{n}\text{×}{{{\mathrm{SF}}}_{i}}_{_n}\text{×}{\text{C}}_{{n}} \end{split}$

(8)

3.2.4 农作物及饮用水的健康风险评价

本文采用 USEPA 公布的健康风险评估模型（朱丹尼等，2021；雷佩玉等，2022；余飞等，2022）对研究区农作物对人体造成的健康风险进行评价，评价模型为：

$\text{HQ=}\frac{\mathrm{A}\mathrm{D}\mathrm{D}}{\mathrm{R}\mathrm{f}\mathrm{D}}=\frac{{\mathrm{C}}_{m}\times \mathrm{I}\mathrm{R}\times \mathrm{E}{\mathrm{F}}_{\mathrm{o}}\times \mathrm{E}{\mathrm{D}}_{{\mathrm{o}}}}{\mathrm{R}\mathrm{f}\mathrm{D}\times \mathrm{B}\mathrm{W}\times \mathrm{A}{\mathrm{T}}_{{\mathrm{o}}}}$

(9)

$\text{HI}=\sum _{i=1}^{n}\mathrm{H}\mathrm{Q}$

(10)

公式中 $\text{HQ}$ 、 $\text{C}\text{R}$ 、 $\mathrm{R}\mathrm{f}\mathrm{D}$ 、 $\mathrm{B}\mathrm{W}$ 、 $\text{HI}$ 以及 $\text{SF}\text{}$ 的含义及参数与公式（3）~（7）中相同； $\mathrm{R}\mathrm{f}\mathrm{D}$ 和 $\text{SF}\text{}$ 分别取 $\mathrm{R}\mathrm{f}{\mathrm{D}}_{\mathrm{o}}$ 、 $\text{S}{\mathrm{F}}_{\mathrm{o}}$ 的值；ADD为污染物的日均暴露剂量； ${\mathrm{C}}_{m}$ 为农作物及饮用水中重金属的含量； $\mathrm{I}\mathrm{R}$ 为摄入量，饮用水、谷物及蔬菜的摄入量分别为2.517 L/d、443.7 g/d、328.15 g/d； $\mathrm{E}{\mathrm{F}}_{\mathrm{o}}$ 为农作物及饮用水的暴露频率，365 d/a； $\mathrm{E}{\mathrm{D}}_{\mathrm{o}}$ 为农作物及饮用水的暴露持续时间，74.4 a； $\mathrm{A}{\mathrm{T}}_{{\mathrm{o}}}$ 为平均暴露时间=暴露持续时间×365，d。

4. 结果与讨论

4.1 研究区土壤重金属分布特征

研究区土壤pH变化范围为8.07~9.99，整体以碱性—强碱性为主，重金属元素含量见表4，根据表中数据可知As、Hg、Pb这3种元素的平均值略低于背景值，其余Cd、Cu、Ni、Zn 4种元素的平均值高于背景值，它们的平均值与背景值具有相同的数量级，分别是背景值的1.08、1.06、1.02、1.01倍，这四种元素的来源主要为自然源；Cr的富集系数略偏高，达到了1.23，其组成由人工源叠加自然源的可能性较大。As、Cd 、Cu、Hg的含量最大值达到了河套平原背景值的2倍以上，说明这4种元素在研究区内存在明显的富集点位。

表 4. 土壤重金属参数统计

Table 4. Parameter statistics of heavy metals in soil

元素	最小值	最大值	均值	标准差	变异系数	富集系数	河套平原表层土壤背景值	农用地土壤污染风险筛选值
As	2.54	24.9	8.63	2.40	0.28	0.89	9.68	25
Cd	0.05	0.28	0.13	0.04	0.30	1.08	0.12	0.6
Cr	31.7	104	68.66	10.79	0.16	1.23	56	250
Cu	6.94	43.5	20.35	5.75	0.28	1.06	19.2	100
Hg	0.007	0.067	0.018	0.0072	0.40	0.72	0.0249	34
Ni	12	46.1	25.4	5.70	0.22	1.02	25	190
Pb	11	28.9	17.19	2.64	0.15	0.92	18.76	170
Zn	27.9	108	56.37	12.67	0.22	1.01	55.7	300
pH	8.07	9.99
注：参与统计样品数共计845件。最小值、最大值、均值、河套平原表层土壤背景值、农用地土壤污染风险筛选值单位为mg/kg，其他无单位。

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利用金维软件采用插值法，绘制各重金属元素的空间分布图（图3）。总体上As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn元素含量在空间上均表现为在乌梁素海沿岸南昌村、黑水壕一带与红明村及附近为相对高值区，在研究区中部为相对低值区，表明地质单元和成土母质是这些元素分布的主控因素。Hg和Pb元素在人口最密集的大佘太镇和红明村呈现高值区，受人为活动影响的可能性较大。

图 3. 研究区表层土壤重金属元素空间分布

Figure 3. Spatial distribution of heavy metals in surface soils of the study area

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土壤元素的变异系数（CV）常用于表示元素受外来物质影响的程度大小。变异系数大，表明元素有可能受到较为强烈的外源物质的影响；变异系数小，表明受到外来物质的影响程度小。一般认为，CV<0.20为弱变异；CV在0.20~0.50为中等强度变异；CV在0.50~1.00为强变异；CV≥1为异常的强变异（Pan et al., 2016）。根据表6中的数据可知，Cr、Pb为弱变异；As、Cd、Cu、Hg、Ni、Zn为中等强度变异。其中Hg的变异系数最高，表明研究区的土壤中Hg元素受外来物质的影响最大。

表 6. 重金属地累积指数分级结果

Table 6. Classification criteria of index of geo−accumulation

评价项目	平均值	分级样本数		污染点数占比/%
评价项目	平均值	≤0	0~1	污染点数占比/%
As	−0.8	832	13	1.54
Cd	−0.56	765	80	9.47
Cr	−0.31	766	79	9.35
Cu	−0.56	767	78	9.23
Hg	−1.14	827	18	2.13
Ni	−0.59	806	39	4.62
Pb	−0.73	844	1	0.12
Zn	−0.6	805	40	4.73

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对研究区表层土壤中重金属元素进行主成分分析，结果（表5）显示，8种重金属元素共提取了2个主成分，累积能够解释总方差的 83.58%，应为主要组分。其中主成分1的贡献率达76.36%，表明研究区表层土壤中重金属元素具有相近的来源，主要受成土母质的影响。成分2中只有Hg元素的载荷值较高，表明Hg有别于其他7种元素，还受其他来源的影响。

表 5. 土壤重金属主成分分析结果

Table 5. Principal component analysis results of soil heavy metals

重金属	主成分
重金属	1	2
特征值	6.11	0.58
贡献率/%	76.36	7.23
累积贡献率/%	76.36	83.59
As	0.827	0.265
Cd	0.881	0.018
Cr	0.864	−0.339
Cu	0.958	−0.103
Hg	0.720	0.559
Ni	0.952	−0.182
Pb	0.812	0.102
Zn	0.949	−0.164

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4.2 重金属污染程度分析

以河套平原背景值为评价参比值，计算研究区重金属地累积指数分级结果（表6）。各元素的地累积指数平均值从−1.14~−0.31，总体呈无污染级别，但有部分样本存在单元素轻污染。从单元素分级数来看，各元素轻污染样本数占比由多到少顺序为Cd>Cr>Cu>Zn>Ni>Hg>As>Pb，其中Cd、Cr、Cu这3个元素污染样本数接近（9.47%~9.23%），各元素均无中污染及以上的样本。从元素污染点位的分布图（图4）可知，Cd、Cr、Cu、Zn、Ni的分布区域大致相同，主要为乌梁素海沿岸的南昌村、黑水壕一带，少量位于红明村南侧。结合前述研究表明，除Hg元素外，研究区其他7个土壤重金属污染区域主要受地质地貌特征控制，其来源主要为成土母质。

图 4. 研究区表层土壤重金属元素污染点位分布图

Figure 4. Distribution of heavy metals pollution points in surface soils of the study area

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4.3 重金属污染潜在生态风险评价

以河套平原背景值为评价参比值，计算研究区农田土壤重金属潜在生态危害指数（表7）。As、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn全部样本的生态危害指数均小于40，为轻微生态风险；Cd生态危害指数范围为12.5~69.75，中等生态风险样本151个，占比17.87%，主要分布在研究区西南乌梁素海沿岸至红明村西侧一带（图5）；Hg生态危害指数范围为11.24~107.63，中等生态风险样本118个，占比13.96%，强风险6个，占比0.71%，主要分布在调查区大佘太镇人类居住集中区，少部分位于乌梁素海沿岸一带（图5）。

表 7. 土壤重金属潜在生态危害指数特征

Table 7. Characteristics of potential ecological damage index of soil heavy metals

		值域	分级样本数/件
		值域	轻微	中等	强	很强	极强
$E_r^i$	As	2.62~25.72	845	0	0	0	0
	Cd	12.5~69.75	694	151	0	0	0
	Cr	1.13~3.71	845	0	0	0	0
	Cu	0.36~2.27	845	0	0	0	0
	Hg	11.24~107.63	721	118	6	0	0
	Ni	2.4~9.22	845	0	0	0	0
	Pb	2.93~2.70	845	0	0	0	0
	Zn	0.50~1.94	845	0	0	0	0
$\mathrm{R}\mathrm{I}$		40.61~217.86	835	10	0	0	0

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图 5. 研究区土壤重金属元素生态风险等级分布图

Figure 5. Distribution of ecological risk levels for heavy metal elements in soil of the study area

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研究区重金属总潜在生态风险指数RI范围为40.61~217.86，以轻微风险为主，占比98.82%，中等生态风险样本10个，占比1.18%，无强风险及强风险以上样本。RI只在乌梁素海东岸边的耕地中零星存在中等生态风险，其余地区均为轻微生态风险。

4.4 土壤重金属人体健康风险评估

基于评价参数和调查数据，按健康风险评价模型，计算研究区表层土壤重金属的非致癌和致癌健康风险指数（表8，表9）。HQ<1，表示重金属非致癌风险可忽略，HQ≥1，存在非致癌风险。结果显示，Cd、Ni的危害商大小顺序为：吸入土壤颗粒>经口摄入>皮肤接触，其余金属的危害商大小顺序为：经口摄入>吸入土壤颗粒>皮肤接触。单元素总的危害商按最大值、平均值由高到低排序为As > Cr >Ni>Cd>Cu>Zn>Hg，表明As为研究区风险最高的元素。单项重金属非致癌风险指数最大的为0.38（As），表明研究区内各单项重金属对人体健康尚不存在非致癌风险。重金属总危害商HI的最大值为0.48，表明研究区表层土壤总体上不存在非致癌风险。

表 8. 土壤重金属非致癌健康风险指数（10⁻⁴）

Table 8. Non-carcinogenic health risk index of soil heavy metal (10⁻⁴)

重金属		${{\mathrm{H}\mathrm{Q}}_{\mathrm{o}\mathrm{i}\mathrm{s}}}_{_n}$	${{\mathrm{H}\mathrm{Q}}_{\mathrm{d}\mathrm{c}\mathrm{s}}}_{_n}$	${{\mathrm{H}\mathrm{Q}}_{\mathrm{pis}_{n}}}$	$\mathrm{H}\mathrm{Q}$
As	最大值	1839.78	334.80	1572.62	3737.20
As	平均值	637.26	115.97	544.72	1297.96
Cd	最大值	6.18	1.50	26.39	34.08
Cd	平均值	2.82	0.68	12.03	15.53
Cr	最大值	192.11	—	983.86	1175.96
Cr	平均值	126.90	—	649.93	776.84
Cu	最大值	24.11	—	—	24.11
Cu	平均值	11.28	—	—	11.28
Hg	最大值	4.95	—	0.21	5.16
Hg	平均值	1.34	—	0.06	1.40
Ni	最大值	51.09	—	485.72	536.81
Ni	平均值	28.23	—	268.39	296.62
Zn	最大值	7.98	—	—	7.98
Zn	平均值	4.17	—	—	4.17
HI	最大值	2006.93	335.53	2469.77	4801.23
HI	平均值	811.92	116.66	1474.58	2403.15
注： ${{\mathrm{H}\mathrm{Q}}_{\mathrm{o}\mathrm{i}\mathrm{s}}}_{_n}$ 、 ${{\mathrm{H}\mathrm{Q}}_{\mathrm{d}\mathrm{c}\mathrm{s}}}_{_n}$ 、 ${{\mathrm{H}\mathrm{Q}}_{\mathrm{p}\mathrm{i}\mathrm{s}}}_{n}$ 分别为经口摄入、皮肤接触、吸入土壤颗粒途径的危害商。

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表 9. 土壤重金属致癌健康风险指数（10⁻⁸）

Table 9. Carcinogenic health risk index of soil heavy metals (10⁻⁸)

重金属		${\mathrm{CR}}_{{\mathrm{ois}}_{_n}}$	${\mathrm{CR}}_{{\mathrm{dcs}}_{_n}}$	${\mathrm{CR}}_{{\mathrm{pis}}_{_n}}$	$\mathrm{C}\mathrm{R}$
As	最大值	1361.68	247.80	0.17	1609.65
As	平均值	471.66	85.83	0.06	557.55
Cd	最大值	—	—	0.72	0.72
Cd	平均值	—	—	0.33	0.33
Cr	最大值	—	—	1.79	1.79
Cr	平均值	—	—	1.18	1.18
Ni	最大值	—	—	18.71	18.71
Ni	平均值	—	—	10.34	10.34
CR	最大值	1361.68	247.80	21.07	1621.48
CR	平均值	471.67	85.83	11.90	569.40

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致癌风险指数显示，在致癌危害方面，As的致癌风险大小顺序为经口摄入>皮肤接触>吸入土壤颗粒，其余3种元素（Cd、Cr、Ni）只有吸入土壤颗粒风险。As元素的总致癌风险最高，致癌风险指数平均为5.69×10⁻⁶，其余元素大小顺序为Ni>Cr>Cd，但均小于10⁻⁶，表明Cd、Cr、Ni的致癌风险均为无风险水平。As在4个元素风险指数总和中贡献最大，按最大值占99.27%，按平均值占97.92%，说明As是研究区主要的致癌风险元素，且主要是经口摄入导致，应当加以防范。

4.5 农作物及饮用水重金属人体健康风险评估

基于评价参数和调查数据利用USEPA推荐的健康风险模型计算研究区居民通过食用农作物及饮用水摄入重金属的风险值（HQ），健康风险评价结果见表10。在农作物中Cr、Hg的含量低于检出限，在饮用水水样中Hg、Cd的含量低于检出限。对于单一来源的重金属的HQ，不同样品类型的重金属健康风险有较明显的差异，蔬菜为Cu>As>Cd>Zn>Ni，谷物为As>Zn>Cu>Ni>Cd，饮用水为As>Cr>Zn>Cu>Ni。无论是在蔬菜、谷物还是在饮用水中，As的都有着较高的风险，尤其是饮用水中的As最高值达到了4.3>1，具有一定的健康风险。居民食品蔬菜或谷物的HI值均大于1，对人体的健康产生影响的可能性大。

表 10. 农作物及饮用水重金属非致癌健康风险指数（10⁻⁴）

Table 10. Non−carcinogenic health risk index of heavy metal in crops and drinking water (10⁻⁴)

重金属		${\mathrm{H}\mathrm{Q}}_{\mathrm{蔬}\mathrm{菜}}$	${\mathrm{H}\mathrm{Q}}_{\mathrm{谷}\mathrm{物}}$	${\mathrm{H}\mathrm{Q}}_{\mathrm{饮}\mathrm{用}\mathrm{水}}$
As	最大值	4955.88	10195.05	43036.08
As	平均值	3007.43	6181.91	8405.17
Cd	最大值	2485.02	325.95	—
Cd	平均值	1328.53	30.45	—
Cr	最大值	—	—	2579.45
Cr	平均值	—	—	455.20
Cu	最大值	6544.42	3176.98	225.02
Cu	平均值	4517.47	2315.64	29.94
Hg	最大值	—	—	—
Hg	平均值	—	—	—
Ni	最大值	823.03	2347.73	73.71
Ni	平均值	290.41	965.02	14.05
Zn	最大值	1621.28	4594.95	151.56
Zn	平均值	1136.31	3527.86	32.91
HI	最大值	15197.73	16581.31	43253.44
HI	平均值	10280.15	13021.89	8937.26

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5. 讨　论

本文研究了乌拉特前旗大佘太地区土壤8种重金属元素的分布特征、污染程度、潜在生态风险和人体健康风险，采用了多种评价方法和模型分析结果，最后对其成因等方面进行探讨，并提出建议。由于不同方法的指标、权重等不同，因此评价结果也并不完全一致。总体来看，研究区的重金属污染处于较低水平。按照富集系数，Cr、Cd、Cu这3种元素排在前面，As、Hg排在最后；按照变异系数，Hg、Cd排在前面，Pb、Cr排在最后；地累积指数评价与富集系数均以河套地区背景值为参比标准，结果表明Cd、Cr、Cu为轻污染样本最多的3种元素；重金属潜在生态风险评价时，经过加权各元素的毒性系数，结果显示Hg和Cd成为研究区危害最大的两种元素；重金属人体健康风险评价时，虽然As的土壤含量低于河套平原的背景值，但As元素的毒性大且致癌斜率因子大，导致其致癌风险值最大，因此As元素对人体健康仍有潜在风险的影响。

已有研究表明，土壤颗粒越细，对重金属的吸附能力越强，其累积因子与潜在生态风险指数也相对增大（赵晶和汤旭，2011；吴婷等，2017）。南昌村、黑水壕一带位于乌苏图勒河冲积扇尾端与乌梁素海交汇处，成土母质以冲湖积物为主，相对其他区域土壤颗粒较细，与重金属含量较高区域较为吻合。各元素在研究区中部近东西向的低值区与乌苏图勒河河道形态高度吻合，表明乌苏图勒河的侵蚀作用是导致各元素呈现低值区的主要原因。已有研究表明Hg元素的富集多来自于交通运输、冬季燃煤等人类活动（刘勇等，2011；杨玲等，2022），结合Hg元素的高值区分布特征、变异系数及主成分分析结果，表明人类活动是引起大佘太地区Hg元素含量较高的主要原因。

在蔬菜、谷物以及饮用水的健康风险中As贡献了很大的比例，尤其是饮用水中最大值达到了4.3，同时河套地区为我国典型的高砷地下水区域（郭华明等，2015；张皓月等，2021），因此研究区As对人体健康的影响，应引起重视。

6. 结　论

（1）大佘太地区8种重金属元素含量均小于国家农用地土壤污染风险筛选值，土壤总体较为清洁。元素按富集系数由大到小顺序为Cr、Cd、Cu、Ni、Zn、Pb、As、Hg，其中Pb、As、Hg这3种元素的平均值略低于背景值，Cr的富集系数略偏高，由人工源叠加自然源的可能性较大。Hg元素的变异系数最大，其受人类活动影响最大。

（2）As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn元素含量空间分布特征相近，来源较为单一，以成土母质为主。Hg元素受人为活动影响较大。地累积指数评价结果表明，8种重金属元素单值均存在轻污染的点位，其中Cd、Cr、Cu三个元素占比最多，且污染样本数与分布区域较为接近。

（3）重金属潜在生态风险评价结果表明，研究区土壤潜在重金属生态危害主要以轻微风险和中等风险为主，中等以上风险元素主要为Cd和Hg，且Hg有少量样本达到强风险级别。Cd风险区主要分布在乌梁素海沿岸的南昌村、黑水壕一带。Hg风险区主要为大佘太镇人类活动集中区。

（4）重金属人体健康风险评价结果显示，研究区非致癌风险均处于可接受的水平，但As的致癌风险远高于其他元素，应加强预警。农作物及饮用水单一重金属健康风险指数显示，As元素存在较高的健康风险，应提高警惕。

致谢：论文撰写过程中项目组成员给予了大力支持，两位匿名审稿专家和期刊编辑提出了宝贵修改意见，在此一并致以衷心的感谢。

创新点

采用地累积指数法、潜在生态危害指数法和健康风险评估模型，对河套平原大佘太地区以冲洪积物为母质的土壤进行重金属污染程度、生态风险和健康风险评估。

Highlights

With the method of land accumulation index, potential ecological hazard index and health risk assessment model, we evaluated the level of heavy metal pollution, ecological risk and health risk of the alluvial and diluvial soil of Hetao Plain in Dashetai, Inner Mongolia.

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沈阳化工大学材料科学与工程学院沈阳 110142

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China Geological Survey Chinese Academy of Geological Sciences	Host
科学出版社	Publish

Ecological health risk assessment of farmland surface soil heavy metals in Dashetai, Ulat Front Banner, Inner Mongolia